文｜陳根

電荷轉移又稱電荷交換，是正離子與中性原子碰撞時發生的電荷轉移過程。這時，正離子將俘獲原子中的一個價電子而成為原子；原子則因失去一個價電子而成為正離子。荷轉過程屬于第二類非彈性碰撞過程，在碰撞中，碰撞粒子的勢能從一方轉移到另一方。

固體與分子界面是研究太陽能轉化過程中重要的體系之一，界面的光會激發載流子動力，這是決定太陽能轉化效率的關鍵性因素之一。在光催化、光伏等典型的太陽能轉化過程中，光激發會在半導體材料中產生電子空穴對，激發態載流子再通過固體—分子界面轉移到分子上。

在許多固體－分子界面，分子之間也會形成復雜的氫鍵網絡，質子常常會在這樣的氫鍵網絡中轉移。因此，固體－分子界面的電荷轉移常常與質子的運動耦合在一起。這就導致科學家不僅需要理解電子的動力學行為，還需要考慮其與質子的耦合。另外，在氫鍵網絡中運動的質子，其本身的核量子效應也不能忽略。

近日，中科大研究人員將“非絕熱分子動力學（NAMD）”與“路徑積分分子動力學（PIMD）”相結合，突破性解決了這一難題。他們發現固體－分子界面的超快電荷轉移與質子的量子動力學具有很強的耦合，由此揭示了電荷轉移過程中核量子效應的重要作用。

具體來說，科學家們基于路徑積分理論的環－聚合分子動力學（RPMD）方法來處理核量子效應。在該方案基礎上，團隊觀察了CH3OH／TiO2（甲醇／二氧化鈦）界面的空穴轉移動力學過程。發現當吸附在二氧化鈦表面的甲醇形成氫鍵網絡，質子會在網絡中頻繁轉移，而且這些質子運動具有明顯的量子化行為。

在使用掃描隧道顯微鏡（STM）過程中中，科學家們找到了相關證據，證實了吸附的甲醇分子會由于質子的量子化運動激發態空穴的捕獲能力，進而提升光化學反應的效率。

目前，相關結果發表在了《科學進展》Science Advances上。

       原文標題 : 陳根：新進展——我國科學家發現重要核量子效應